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吉林大学材料科学与工程学院崔小强教授团队在《Nature Catalysis》期刊发表研究论文

时间:2026-08-19 点击:

近日,吉林大学崔小强教授团队联合香港城市大学黄渤龙教授、中国科学院大连化学物理研究所祁琨研究员及德国马克斯-普朗克可持续材料研究所周徐洋教授,在电催化CO2还原研究方面取得突破性进展。研究团队创新性地构建了一种纳米限域超饱和反应器,实现了局部CO2富集效应,实现了催化界面反应物浓度的精准调控,有效克服了CO2电还原中C-C偶联效率不高、C-O键选择性难以调控等关键难题,大幅提升了CO2向乙醇的定向转化性能。相关成果以“Nanoconfined Supersaturated Reactors for Efficient CO2-to-Ethanol Electroreduction”为题,于2026年8月17日发表在催化领域顶级期刊《Nature Catalysis》上。

利用可再生电力驱动CO2电催化转化,将温室气体转化为燃料及高附加值化学品,是推动碳资源循环利用与绿色化学制造的关键技术路径之一。乙醇作为一种兼具高能量密度和广泛工业用途的多碳液态产物,在CO2电还原领域备受关注,被视为理想目标产物。而高效构建C–C键并精确维持C–O键,则是决定乙醇选择性的核心因素。传统电催化体系中,受限于CO2在水溶液中溶解度低、传质缓慢,催化剂表面*CO中间体覆盖度不足,难以实现高效偶联;同时,乙烯生成、析氢反应及CO脱附等竞争过程也显著削弱了乙醇选择性。因此,如何突破CO2浓度制约,实现关键中间体的有效富集与精准协同转化,已成为推动CO2电还原制乙醇走向实际应用所面临的重要挑战。

针对上述挑战,研究团队创新性地提出了“纳米自增压反应器”策略,设计构建了一种具备内部空腔结构的铜基纳米限域催化体系(CuCav-CH3@C)。该结构巧妙地将空间限域效应与局部CO2过饱和效应协同联动,在催化剂内部营造出不同于传统界面的高浓度CO2反应微环境,从而显著提升催化界面反应物的有效浓度,为后续多碳产物的高效生成奠定了有利基础。

图1. CuCav-CH3@C纳米限域反应器的结构示意图及形貌表征

图2. CuCav-CH3@C在高压电解槽内CO2富集条件下的电解性能

在高压反应器中电解CO2,CuCav-CH3@C催化剂表现出优异的乙醇生成性能。当CO2压力为1.00 MPa时,乙醇的法拉第效率随施加电位呈典型的火山型变化规律,在-1.10 V vs. RHE电位下达到最优值,为70.3% ± 3.5%,相应的乙醇分电流密度高达245.9 ± 4.2 mA cm-2。

图3.基于原位ATR-SEIRAS的CO2电还原反应机理探究

    为深入揭示纳米空腔促进乙醇生成的内在机制,研究团队借助原位ATR-SEIRAS技术,对反应过程中的关键中间体进行了实时追踪。结果表明,纳米限域结构能够有效富集CO2,而局部高浓度CO2不仅有利于促进C–C偶联反应,还能稳定乙醇生成路径中的关键含氧中间体,抑制C–O键的过度断裂,从而有效避免产物进一步脱氧生成乙烯,保障了乙醇的高选择性生成。

图4.基于DFT和MD模拟的CO2RR反应机理的深入解析

为从微观层面进一步阐明纳米限域增强CO2还原的机制,研究团队开展了密度泛函理论(DFT)计算与分子动力学模拟。结果显示,纳米空腔的限域效应可在其内部形成远高于开放表面的局域CO2浓度,并产生类似“自增压”的增强效果。DFT计算进一步表明,适度提升局部CO2分压有助于降低C–C偶联相关步骤的反应能垒,从而促进多碳产物的形成。

吉林大学材料科学与工程学院博士研究生靳兆勇、韩天融同学与香港城市大学孙明子博士为论文的共同第一作者,吉林大学崔小强教授、香港城市大学黄渤龙教授、大连化物所祁琨研究员及德国马普可持续材料研究所周徐洋教授为论文的共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国科学院人才计划B类研究基金、吉林省科技发展计划项目、中国科学院大连化学物理研究所、辽宁省优秀青年科学家基金、中国科学院战略性先导科技专项、香港研究资助局、国家自然科学基金/香港研究资助局联合研究计划、国家自然科学基金/香港研究资助局合作研究计划、国家自然科学基金优秀青年科学基金项目(海外)的资助。

论文链接:https://doi.org/10.1038/s41929-026-01601-z

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